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Elektronische Korrelationen in Nanostrukturen


Projektstart: 01.01.2005
Projektträger: Universität Augsburg
Projektverantwortung vor Ort: Gert-Ludwig Ingold
Beteiligte Wissenschaftler / Kooperationen: Rodolfo A. Jalabert (Strasbourg)
Guillaume Weick (Strasbourg)
Dietmar Weinmann (Strasbourg)
Publikationen: Link zur Publikationsliste

Zusammenfassung

In den optischen Eigenschaften metallischer Nanoteilchen spielt eine kollektive elektronische Anregung, das so genannte Oberflächenplasmon, eine prominente Rolle. In diesem Projekt werden die Eigenschaften des Oberflächenplasmons wie seine Frequenz und seine Breite untersucht. Von besonderem Interesse ist die Relaxationsdynamik auf der Femtosekundenskala, die mit modernen pump-probe-Experimenten gemessen werden kann.

Beschreibung

Im Rahmen der klassischen Elektrodynamik weist ein metallisches Nanoteilchen im Vakuum eine Resonanz bei der so genannten Mie-Frequenz auf, die mit einer kollektiven elektronischen Anregung, dem Oberflächenplasmon, in Verbindung gebrachten werden kann. Tatsächlich findet man jedoch eine zur Mie-Frequenz rotverschobene Resonanz. Diese Verschiebung hat zwei Ursachen, den spill-out-Effekt, also die Möglichkeit Elektronen außerhalb des Nanoteilchens zu finden, und die Ankopplung an die anderen elektronischen Freiheitsgrade.

In WIJW06 wurden in erster Linie semiklassische Methoden eingesetzt, um den Ort und die Breite der Oberflächenplasmonresonanz in Abhängigkeit von der Größe des Nanoteilchens und von der Temperatur bei tiefen Temperaturen zu bestimmen und den Anteil der Elektronen außerhalb des Nanoteilchens zu berechnen. Berücksichtigt man den effektiven Radius, der sich aus dem selbstkonsistenten mean-field-Potential ergibt, so findet man gute Übereinstimmung mit Resultaten der lokalen Dichtenäherung. Die Ergebnisse der semiklassischen Rechnung zeigen ferner, dass die Ankopplung an die anderen elektronischen Freiheitsgrade gegenüber dem spill-out-Effekt nicht vernachlässigt werden darf. Für sehr kleine Nanoteilchen ergibt sich eine nichtmonotone Abhängigkeit der durch die elektronische Umgebung induzierte Rotverschiebung von der Größe des Nanoteilchens, so dass eine Unterscheidung von der vom spill-out-Effekt verursachten Rotverschiebung möglich ist. Diese Ergebnisse können zur Analyse der differentiellen Transmission in zeitaufgelösten pump-probe-Experimenten herangezogen werden.

In solchen Experimenten war für Kupfer-Nanoteilchen gefunden worden, dass sich die Relaxation der differentiellen Transmission in der Nähe der Oberflächenplasmonfrequenz verlangsamt. Erstaunlicherweise überlebt dieser Effekt weit über die Lebensdauer des Oberflächenplasmons hinaus. Unter Verwendung der Ergebnisse aus WIJW06 konnte in WWIJ07 gezeigt werden, dass dieser Effekt mit Hilfe der Temperaturabhängigkeit von Lage und Breite der Oberflächenplasmonresonanz erklärt werden kann. Damit sollte die Relaxationsanomalie nicht nur in Edelmetallnanoteilchen, sondern auch in Alkalinanoteilchen auftreten. Würde der Effekt entsprechend einer alternativen Erklärung auf Interbandübergängen beruhen, so sollte in letzteren Nanoteilchen keine Anomalie auftreten.

Um ein besseres Verständnis von zeitaufgelösten Experimente zu erreichen, wurde die Relaxationsdynamik in WIWJ07 mit Hilfe einer Mastergleichung sowohl für schwache als auch für starke Anregung genauer untersucht. Dabei wurde gezeigt, dass es ausreicht, nur zwei Niveaus des Oberflächenplasmons zu betrachten. Ferner wurde das Auftreten von Seitenbändern im Absorptionsspektrum des probe-Strahls bei starker Anregung vorhergesagt.