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Wolfgang Stremme
Bestimmung höhenaufgelöster Trends der Spurengase O3, N2O und CH4 mit Hilfe der solaren Infrarotspektroskopie am Standort Zugspitze
Betreuer: Prof. Dr. Wolfgang Seiler [Experimentalphysik V]
Datum der mündlichen Prüfung: 08.12.2006
161 Seiten, deutsch
In der Arbeit wurden solare Infrarot-Absorptionsspektren, gemessen in den letzten 10 Jahren, analysiert. Dabei interessierte die zeitliche Entwicklung der Spurengase Ozon, N2O und Methan, sowie deren Verteilung in der Höhe am Standort Zugspitze. Um den Informationsgehalt der gemessenen Spektren optimal zu nutzen, war eine Weiterentwicklung der Profil-Inversionstheorie für solare FTIR-Spektren nötig. Alle theoretischen Konzepte wurden direkt bei der Arbeit mit realen Spektren entwickelt und umgesetzt.Zunächst musste für die Auswertung von N2O das Retrievalverfahren verbessert werden. Das neue Verfahren findet auch bei CH4 seine Anwendung. Ein wichtiges Ergebnis hierbei ist der Algorithmus, mit dem atmosphärische Parameter wie die Tropopausenhöhe abgeleitet werden. Ein parameterisiertes Retrieval erlaubt, anschaulicher als bisher, Apriori-Informationen einzusetzten. Bei der Analyse, warum ein N2O-Retrieval gegenüber Ozon nur unbefriedigende Ergebnisse liefert, wurde gefunden, dass Fehler in der Temperatur bei N2O (als Beispiel für ein troposphärisches Spurengas) oft mehr Änderungen in einem simulierten Spektrum bewirken als die typische Änderung in der Konzentrationsverteilung. Hierbei wurde erkannt, dass es nicht das "weiße Rauschen", sondern andere zufällige Fehler sind (z.B. die im Temperaturprofil), weswegen das Problem der Invertierung mathematisch so schlecht gestellt ist. Eine Änderung der Fragestellung und die damit verbundene Bestimmung eines Skalierparameters und der für die Dynamik eines Tages charakteristischen Größe N2O-Tropopausenhöhe liefert Zeitreihen zweier Größen, die interessant (der N2O-Trend) und nützlich (die Höhe der N2O-Tropopause) sind. Da sich die Ergebnisse aus Retrievals nicht so einfach interpretieren lassen, waren zwei weitere Themen der Arbeit: die Diagnose des Einflusses der Retrievalstrategie auf der einen und Umgang und Weiterverarbeitung der Ergebnisse auf der anderen Seite. Die Idee, das Ergebnis eines Retrievals nur als Signal zu interpretieren und den Averaging Kernel als Vorwärtsmodell zu benutzen, ist einfach aber vielseitig einsetzbar. Sie hat sich bei der Arbeit sowohl im Europaprojekt UFTIR zum Ableiten des N2O-Trends als auch bei der Satellitenvalidierung von NO2 und bei der Auswertung der CH4-Zeitreihe gut bewährt. Für Ozon konnte, bei der Auswertung der Spektren der letzten 10 Jahre, in keiner Höhe ein signifikanter linearer Trend bestimmt werden. Die langsame Entwicklung der vertikalen Ozon-Verteilung zeigt ca. zweijährige periodische Strukturen, die als Einfluss der "Quasi Biennalen Oszillation" bekannt sind. Für das Molekül N2O ergab sich mit dem neuen Retrievalverfahren ein linearer Trend, der repräsentativ für die Troposphäre ist. Dieser Trend beträgt 0.21+/- 0.03 %25/Jahr. Zusätzlich liefert die N2O-Auswertung eine Zeitreihe einer N2O-Tropopausenhöhe, die die tägliche vertikale Schichtung in der Stratosphäre charakterisiert. Der Methantrend in der Troposphäre ist auf der Zeitskala von 10 Jahren relativ variabel und von aktuellem Interesse. Die Verwendung der N2O-Tropopausenhöhe als Apriori-Wissen verbessert die Schätzung des troposphärischen Methans. Hier konnte der Einfluss der stratosphärischen Dynamik minimiert werden, so dass die mittlere troposphärische Konzentration mit einer Präzision von 0.7%25 bestimmt werden kann. Diese Minimierung erlaubt eine verbesserte Bestimmung der Langzeitentwicklung der Methankonzentration in der Troposphäre. Schließlich wurde ein Trendverlauf für Troposphäre und Stratosphäre bestimmt (Titelblatt der Arbeit). Zusätzlich wurden neue Methoden zum Umgang mit Fernerkundungsdaten aus solarer Infrarot-Spektrometrie entwickelt und an N2O und NO2 umgesetzt. Durch die Kombination der Ergebnisse der Partner im Europaprojekt UFTIR konnte höhenabhängig ein Trend in N2O bestimmt werden. Das Netzwerk, Messstationen von 28%B0N (Izana) bis 79%B0N (Ny Alesund), findet in der unteren Troposphäre einen Trend von 0.25 %B1 0.025 %25/Jahr. Dieser mittlere Trend stimmt mit dem IPCC Bericht 0.25+/-0.05 %25/Jahr überein, ist jedoch noch signifikanter. Der vertikale Gradient des N2O-Trends beträgt 0.0+/- 0.05%25/(100 \km) und ist konsistent mit der langen Lebenszeit von N2O. Im Bereich der Satellitenvalidierung werden Arbeiten bezüglich der Gesamtsäule Methan und NO2 vorgestellt. Der Unterschied zwischen einem relativ langlebigen (CH4) und einem extrem kurzlebigen Molekül (NO2) fordert hierbei unterschiedliche Konzepte. Aus dem Vergleich der Gesamtsäule von NO2, rekonstruiert aus Satellitendaten, mit der, die am Standort Zugspitze mittels solarer IR-Spektroskopie ermittelt wurde, konnten die stratosphärische und troposphärische Teilsäule von NO2 bestimmt werden. Es wurde ein Jahresgang von troposphärischem NO2 gefunden. Dieser zeigt einerseits das Maximum am Ende des Winters und andererseits einen steilen Anstieg am Anfang des Winters aber ein langsames Abklingen im Frühjahr.