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Michael Dumm
Elektronenspinresonanz an niedrigdimensionalen organischen Systemen
Betreuer: Prof. Dr. A. Loidl [Experimentalphysik V]
Datum der mündlichen Prüfung: 17.02.1999
164 Seiten, deutsch , Shaker Verlag, ISBN 3-8265-6103-1
In dieser Arbeit werden die magnetischen Eigenschaften von niedrigdimensionalen organischen Halbleitern und Metallen mit der
Elektronenspinresonanz (ESR) in einem großen Temperaturbereich systematisch untersucht. Als Modellsystem dienen die
(TMTCF)2X-Ladungstransfersalze. Durch Austausch des Chalkogens (C = S, Se) undXoder des Anions (X = PF6, AsF6, ClO4, Br)
können die elektronischen und magnetischen Eigenschaften dieser Materialien systematisch verändert werden.
Im paramagnetischen Hochtemperaturbereich (T > 20 K) wird halbleitendes oder metallisches Verhalten beobachtet, im
Tieftemperaturbereich (T < 20$~K) existieren Phasenübergänge in eine Reihe von magnetischen oder unmagnetischen Grundzuständen
wie Spin-Peierls, Ladungsdichtewelle, Spindichtewelle oder Supraleitung.
Im Mittelpunkt der Arbeit steht dabei die Frage, wie sich die magnetischen Eigenschaften ausgehend von den Systemen mit
lokalisierten Ladungsträgern zu denen mit delokalisierten Ladungsträgern hin verändern.

Die Temperaturabhängigkeit der Spinsuszeptibilität im Hochtemperaturbereich kann in allen untersuchten Systemen unter
Berücksichtigung der thermischen Ausdehnung der Einkristalle im Rahmen des Hubbard-Modells im Grenzfall starker elektronischer
Korrelationen verstanden werden und läßt auf eine Trennung der Freiheitsgrade von Spin und Ladung schließen. Die halbleitenden
(TMTTF)2X-Verbindungen verhalten sich dabei wie S = 1X2 antiferromagnetische Heisenberg-Ketten. Die Austauschwechselwirkung
steigt mit zunehmender Delokalisierung der Ladungsträger an. Aus der Temperaturabhängigkeit der Spinsuszeptibilität im Bereich der
mit Gitterverzerrungen verbundenen Grundzustände (Spin-Peierls, Anionenordnung) werden die Austauschkonstanten, der
Alternierungsgrad und die Energielücken im Anregungsspektrum der Spinkette von (TMTTF)2ClO4 und (TMTTF)2PF6 erstmals
bestimmt. Im paramagnetischen Zustand ist die Spin-Phonon-Wechselwirkung der dominierende Relaxationsmechanismus.
Die reduzierte Linienbriete steigt proportional zu den Wechselwirkungen zwischen den Molekülketten an und ist damit ein Maß für
die Dimensionalität der organischen Leiter. Beim Übergang von den (TMTTF)2X- zu den (TMTSF)2X-Verbindungen ist ein
eindeutiger Trend von der Ein- zur Zweidimensionalität zu erkennen.

Die antiferromagnetischen Grundzustände in (TMTSF)2AsF6, (TMTSF)2PF6 und (TMTTF)2Br werden mit der
antiferromagnetischen Resonanz untersucht. In (TMTSF)2AsF6 und (TMTSF)2PF6 bestätigt die  AFMR die bereits in
NMR, mSR und optischen Messungen beobachteten Abweichungen in der Temperaturabhängigkeit des Ordnungsparameters
vom "Mean-Field"-Verhalten. Die AFMR-Messungen an  (TMTTF)2Br weisen im Unterschied dazu erstmals den im Fall
eines Phasenüberganges zweiter Ordnung erwarteten Verlauf des Ordnungsparameters mit der Temperatur nach.