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Michael Kraus
Charge carrier transport in organic field-effect devices based on copper-phthalocyanine
Supervisor: Prof. Dr. Wolfgang Brütting [Experimental physics IV]
Date of oral examination: 06/06/2011
190 pages, english
Organische Halbleiter haben sich in den letzten Jahren in einigen Anwendungsbereichen zu einer möglichen Alternative oder Ergänzung zur klassischen Halbleitertechnologie entwickelt. Der Einsatz organischer Halbleiter wird heute insbesondere in drei Bereichen angestrebt: organische Leuchtdioden (engl.: organic light emitting diodes, OLEDs), organische Feldeffekttransistoren (engl.: organic field-effect transistors, OFETs) und organische Solarzellen (engl.: organic photovoltaic cells, OPVCs). Ein besonders erwähnenswerter Vorteil gegenüber anorganischen Bauelementen ist die Möglichkeit, flexible und/oder transparente Substrate zu verwenden. Damit ergeben sich vollkommen neue Anwendungsgebiete. Ein weiterer Vorteil ist die Tatsache, dass organische Halbleiter großflächig auf geeignete Substrate aufgebracht werden können. Damit lassen sich z.B. großflächige Leuchtdioden oder Solarzellen herstellen. Während OLEDs und OPVCs schon in kommerziell erhältlichen Produkten eingesetzt werden, befinden sich OFETs noch im Entwicklungsstadium. Angestrebte Anwendungsgebiete für diese Bauelementklasse sind z.B. RFID-Tags, die eine berührungslose Datenerfassung ermöglichen, sowie flexible Displays aber auch lichtemittierende Transistoren als Grundlage eines organischen Lasers. Trotz all dieser Fortschritte und vielversprechenden Anwendungen gibt es jedoch noch großen Forschungsbedarf, um die physikalischen Prozessen in organischen Halbleitern noch besser zu verstehen und somit Grundlagen für eine Steigerung der Leistung der Bauelemente zu erzielen. Diese Arbeit befasst sich mit dem Ladungstransport im organischen Halbleiter Kupfer-Phthalocyanin (CuPc). CuPc ist ein weitverbreitetes Material, das häufig als blauer Farbstoff für Kunststoff eingesetzt wird. Es zeichnet sich ferner durch seine Stabilität an Luft. Seine halbleitenden Eigenschaften sind zwar schon lange bekannt, jedoch ist eine besondere Eigenschaft dieses Materials noch nicht näher untersucht worden: CuPc zeigt bei geeigneten Bedingungen ambipolaren Ladungstransport, d.h. es kann Elektronen und Löcher gleichzeitig leiten. Die Realisierung von ambipolarem Ladungstransport in OFETs ist wichtig für die technologische Umsetzung logischer Bauelemente wie z.B. Inverter oder für lichtemittierende Transistoren. Dabei treten jedoch deutliche Unterschiede zwischen beiden Ladungsträgersorten auf. Die Untersuchung dieser Asymmetrien sowie deren Ursprünge ist ein Kernbestandteil der vorliegenden Arbeit. Dies geschieht mit Hilfe von OFETs sowie Metall-Isolator-Halbleiter-Dioden (engl.: metal insulator semiconductor diode, MIS-Diode). Wichtige Voraussetzungen für ambipolaren Ladungsträgertransport sind eine fallenfreie Isolator-Halbleiter-Grenzfläche, ein fallenfreier Halbleiter sowie geringe Injektionsbarrieren durch die Metallkontakte für beide Ladungsträgersorten. Da das als Substrat verwendete Siliziumdioxid an seiner Oberfläche Elektronenfallen aufweist und somit nur Lochtransport ermöglicht, werden verschiedene organische Materialien als Zwischenschicht untersucht. Dabei stellt sich heraus, dass Polymethylmethacrylat (PMMA) und Tetratetracontane (TTC) stabilen Elektronen- und Lochtransport ermöglichen. Die Morphologie des darauf aufgebrachten polykristallinen CuPc und damit die elektrischen Eigenschaften des Bauelements sind jedoch stark von der Struktur der Zwischenschicht abhängig, wie mit Hilfe von Röntgen- und Rasterkraftmikroskopuntersuchungen gezeigt werden kann. Auf PMMA erhält man relativ niedrige Ladungsträgerbeweglichkeiten und eine hohe Asymmetrie zwischen Elektronen- und Lochtransport. Dies kann mit der kleinen Korngröße der CuPc-Schicht erklärt werden. Die elektrischen und morphologischen Eigenschaften können mit Hilfe von TTC als Zwischenschicht stark verbessert werden. Die physikalischen Ursprünge der Asymmetrien zwischen Elektronen- und Lochtransport werden mit Hilfe von Simulationen und Fits der experimentellen Daten analysiert. Durch Optimierung der TTC-Schicht werden sogar ausgeglichene Beweglichkeiten, eine für technologische Anwendungen wichtige Voraussetzung, mit Rekordwerten für die Elektronenbeweglichkeit in CuPc erzielt. Systematische Untersuchungen erlauben eine Korrelation des Wachstums der TTC-Schicht mit dem der CuPc-Schicht und der resultierenden Beweglichkeiten. Die Ladungstransporteigenschaften der CuPc-Schichten parallel und senkrecht zur Schichtoberfläche sind stark anisotrop. Ein Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit theoretischen Dichtefunktional-Rechnungen zeigt, dass diese Anisotropie größtenteils durch einen unterschiedlichen Überlapp der Molekülorbitale in beiden Richtungen erklärt werden kann.