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Rosa Robert «  Torsten Rudolf »  Benjamin Ruf
Torsten Rudolf
Frustration und Ordnung - Infrarotspektroskopie an Chromspinellen
Betreuer: Prof. Dr. Alois Loidl [Experimentalphysik V]
Datum der mündlichen Prüfung: 07.12.2009
191 Seiten, deutsch
Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit Infrarotspektroskopie die temperatur- und magnetfeldabhängige Gitterdynamik sieben verschiedener Chromspinelle (ZnCr2O4, CdCr2O4, ZnCr2S4, ZnCr2Se4, HgCr2S4, CdCr2S4, HgCr2Se4) untersucht. Allen Systemen ist gemein, dass sich Chrom auf dem oktaedrisch koordinierten B-Platz der Spinellstruktur mit der allgemeinen Formeleinheit AB2X4 befindet und ein so genanntes Pyrochlorgitter bildet. Daher sind diese Spinelle mit antiferromagnetischem Grundzustand einerseits stark geometrisch frustriert, andererseits aber durch einen starken Wettbewerb ferromagnetischer und antiferromagnetischer Wechselwirkungen auch stark bindungsfrustriert. Die Folge ist eine hochgradige Entartung des magnetischen Grundzustandes mit einer stark erniedrigten magnetischen Ordnungstemperatur. Der Spin-Jahn-Teller-Effekt führt zu einer leichten Verzerrung des Gitters, er löst die Frustration und ermöglicht eine langreichweitige, meist exotische magnetische Ordnung. So findet sich beispielsweise ein nicht-kollinearer antiferromagnetischer Grundzustand im stark geometrisch frustrierten ZnCr2O4, ein Mischzustand von spiraler und kollinearer Spinordnung im bindungsfrustrierten ZnCr2S4, oder auch eine helikale Ordnung mit gegeneinander verdrehten ferromagnetischen Ebenen in ZnCr2Se4, das zwar ferromagnetisch dominiert ist, aber dennoch antiferromagnetisch ordnet. Mit zunehmender Curie-Weiss-Temperatur wächst die Gitterkonstante und die Bedeutung des antiferromagnetischen direkten Austauschs nimmt ab, damit verbunden wächst die Dominanz ferromagnetischer Wechselwirkungen. Sowohl theoretisch als auch experimentell hat sich gezeigt, dass magnetische Wechselwirkungen zwischen deutlich entfernteren Chrom-Ionen in den B-Platz-Spinellen von großer Bedeutung sind und berücksichtigt werden müssen, wenn man die magnetischen Grundzustände im Detail verstehen will. Auch wenn theoretisch dargestellt wurde, dass Phononen alleine durch eine magnetische Anisotropie ohne Veränderung der Gittersymmetrie aufspalten können, so hat sich experimentell doch gezeigt, dass das kubische Gitter bei den antiferromagnetisch ordnenden Systemen (außer bei HgCr2S4) bei der magnetischen Ordnungstemperatur leicht verzerrt wird. Die Verringerung der Gittersymmetrie führt zu einem neuen Satz infrarot-aktiver Phononenmoden, die in dieser Arbeit mit Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie detailliert und systematisch untersucht wurden. Die zugrunde liegende Kopplung zwischen Spin und Phonon führt dabei nicht nur zu einem Aufspalten von Phononenmoden, sondern auch zu Verschiebungen von Eigenfrequenzen aufgrund magnetischer Wechselwirkungen. Nachdem der experimentelle Aufbau im Zuge dieser Arbeit deutlich erweitert wurde und optische Messungen in einem externen Magnetfeld möglich wurden, konnte in ZnCr2Se4 in beeindruckender Weise gezeigt werden, wie in einem externen Feld ein Spin-Jahn-Teller-Übergang und das damit verbundene Aufspalten einer Phononenmode unterdrückt werden kann.