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Veronika Fritsch
Magnetismus in Thiospinellsystemen auf Chrombasis
Betreuer: Prof. Dr. Alois Loidl [Experimentalphysik V]
Datum der mündlichen Prüfung: 07.05.2003
127 Seiten, deutsch , ISBN 3-8322-1624-3, Shaker Verlag, Aachen, 2003
Eine Materialklasse mit vielfaeltigen magnetischen Eigenschaften ist die Klasse der Spinelle, die mit der chemischen Formel AB2X4 beschrieben werden. Dabei sind A und B Metalle, waehrend die Verbindungen mit X = O Oxyspinelle und die Verbindungen mit X = S Thiospinelle genannt werden. Obwohl die Thiospinelle im Gegensatz zu den Oxyspinellen noch keine technische Anwendung gefunden haben, bilden sie auf Grund ihrer vielfaeltigen physikalischen Eigenschaften eine vielversprechende Herausforderung fuer die Grundlagenforschung. Magnetwiderstandseffekte wurden bereits in den siebziger Jahren des zwanzigsten Jahrhunderts in verschiedenen Chalkogeniden mit Spinellstruktur gefunden. Das grosse Interesse an den Cr-basierten Thiospinellen wurde durch die Wiederentdeckung des CMR-Effektes in (Fe:Cu)Cr2S4 ausgeloest. Die vorliegende Dissertation untersucht die magnetischen, thermodynamischen und elektrischen Eigenschaften der Mischreihe Fe(1-x)CuxCr2S4. Die magnetischen Eigenschaften dieses Systems werden durch die beiden magnetischen Untergitter von Fe und von Cr bestimmt. Um diese voneinander zu trennen, wurden auch Vergleichssysteme wie CdCr2S4 und FeSc2S4 betrachtet, die jeweils nur ein magnetisches Ion enthalten, sowie das verwandte System MnCr2S4, das mit Mn und Cr ebenfalls zwei magnetische Untergitter enthaelt. Diese Untersuchungen sollten helfen, die komplexen Zusammenhaenge von Magnetismus und elektrischer Leitfaehigkeit in Thiospinellen aufzuklaeren. FeCr2S4 ist ein ferrimagnetischer Isolator mit einem bis heute unbekannten Grundzustand. Es gibt verschiedene Moeglichkeiten die experimentellen Befunde zu interpretieren. Durch das Ersetzen von Fe durch Cu in Fe(1-x)CuxCr2S4 geht das System allmaehlich vom Ferrimagneten in einen Ferromagneten (x=1) ueber. Fuer CuCr2S4 wird metallisches Verhalten erwartet. Allerdings wird die Praeparation der Einkristalle mit zunehmender Kupferkonzentration immer schwieriger. Der erwartete Isolator-Metall-Uebergang konnte in den bisher praeparierten Einkristallen mit einer maximalen Cu-Konzentration x = 0.95 nicht beobachtet werden. Die Dissertation ist wie folgt gegliedert: Nach der Einleitung wird eine kurze Beschreibung der experimentellen Methoden, mit denen die Proben untersucht wurden, gegeben. Das dritte Kapitel gibt eine Einfuehrung in den Magnetismus von Spinellsystemen. Im darauffolgenden Kapitel wird die Herstellung der Proben beschrieben und ihre magnetischen Eigenschaften werden charakterisiert. Das fuenfte Kapitel behandelt den elektrischen Widerstand des Mischsystems Fe(1-x)CuxCr2S4 im Konzentrationsbereich 0 <= x <= 0.5. Der Widerstand und der beobachtete CMR-Effekt werden sowohl in einem ionischen Bild als auch im Baendermodell diskutiert. In Kapitel sechs wird die spezifische Waerme fuer x <= 0.5 und des Referenzsystems CdCr2S4 dargestellt. Hier werden auch die in der spezifischen Waerme beobachteten Phasenuebergaenge in FeCr2S4 eroertert. Im siebten Kapitel werden der Widerstand und die spezifische Waerme der Mischreihe Fe(1-x)CuxCr2S4 fuer die Konzentrationen x > 0.5 vorgestellt. Das achte Kapitel behandelt das verwandte System MnCr2S4. Am Ende steht eine Zusammenfassung.