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Martin Fischer
Heteroepitaxie von Diamant auf Iridium/YSZ/Silizium: Untersuchungen zu Keimbildung, Wachstum und Schichteigenschaften
Betreuer: Prof. Dr. Bernd Stritzker [Experimentalphysik IV]
Datum der mündlichen Prüfung: 05.08.2013
156 Seiten, deutsch , OPUS Online
Diamant weist eine Vielzahl extremer Materialeigenschaften auf und nimmt diesbezüglich eine herausragende Stellung unter allen Festkörpern ein. Besonders hervorzuheben sind die höchste Wärmeleitfähigkeit aller Festkörper bei Raumtemperatur, die höchste mechanische Härte und die breitbandige optische Transparenz. Darüber hinaus sind durch die sehr hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten in extrem reinen und strukturell perfekten Kristallen ausgezeichnete elektronische Eigenschaften gegeben. Diese Kombination herausragender Parameter macht Diamant für ein breites Feld von Anwendungen zum ultimativen Basismaterial. Natürlich vorkommende Diamanten entstanden im Erdinneren unter sehr hohen Drücken und Temperaturen und wurden durch Vulkanismus an die Erdoberfläche bzw. in oberflächennahe Schichten befördert. Für die künstliche Herstellung von Diamant gibt es prinzipiell zwei unterschiedliche Ansätze, die Hochdruck-Hochtemperatur-Synthese (High Pressure High Temperature, HPHT) und die chemische Gasphasenabscheidung (Chemical Vapour Deposition, CVD). Durch die letztgenannte Methode gelang es bereits, polykristalline Diamantscheiben mit einem Durchmesser von bis zu 15 cm und einer Dicke von mehreren Millimetern herzustellen. Dieses polykristalline Material wird dank seiner großflächigen Verfügbarkeit in der Zwischenzeit industriell genutzt. Bei einkristallinem Material ist die großflächige Verfügbarkeit bislang nicht gegeben. Die strukturell sehr hochwertigen HPHT-Kristalle sind in ihrer Größe auf ca. 1 cm Kantenlänge begrenzt. Es gibt allerdings Ansätze, durch homoepitaktisches Wachstum mittels CVD auf einzelnen oder auf einer kachelförmigen Anordnung von HPHT-Kristallen großflächige Enkristalle zu wachsen. Eine alternative Möglichkeit stellt die Heteroepitaxie von Diamant dar. Seit ca. 1990 wurden viele unterschiedliche Materialien als mögliche Substrate getestet. Jedoch gelang es einzig auf Iridium, dünne Diamantschichten mit einkristalliner Struktur zu deponieren. Iridium lässt sich als einkristalline Schicht auf Silizium, das thermisch sehr gut zu Diamant passt, abscheiden. Es wird dabei eine Oxidpufferschicht (z.B. Yttriumoxid-stabilisiertes-Zirkondioxid, YSZ) auf dem Silizium verwendet, um eine Iridiumsilizidbildung zu vermeiden. Für die epitaktische Keimbildung von Diamant auf Iridium wird darüber hinaus ein gleichspannungsunterstützter Nukleationsschritt (Bias Enhanced Nucleation, BEN) benötigt. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Synthese heteroepitaktischer Diamantschichten auf Ir/YSZ/Si-Substraten durch chemische Gasphasenabscheidung im Mikrowellenplasma. Im ersten Teil wird die gleichspannungsunterstützte Nukleation von Diamant auf Iridium (111) Substraten untersucht und mit den früheren Ergebnissen auf Iridium (001) verglichen. Es stellt sich heraus, dass für diese Kristallorientierung analoge Phänomene wie auf (001)-Flächen auftreten, was nahelegt, dass es sich um einen universellen Prozess für die Diamantnukleation auf Iridium handelt. Bei der Nukleation auf Iridium (111) tritt nahezu ausschließlich die epitaktische Orientierungsvariante ohne nennenswerte Zwillingsbeiträge auf. Als zweites wird das Wachstum von Diamantschichten beider Orientierungen untersucht. Man beobachtet, dass Eigenspannungen beim Wachstum heteroepitaktischer Diamantschichten eine zentrale Rolle für die Abscheidung spielen. Sie beeinflussen die Eigenschaften des abgeschiedenen Materials und die Stabilität des Schichtsystems. Für die Wachstumsspannungen zeigt sich eine charakteristischeTemperaturabhängigkeit. Durch Vergleichsexperimente zum homoepitaktischen Wachstum können systematische Abhängigkeiten für Wachstumseigenspannungen beim epitaktischen Diamantwachstum beobachtet werden, woraus ein Modell für deren Entstehung entwickelt wird. Damit kann erstmals eine Vielzahl von früheren Berichten anderer Autoren konsistent erklärt werden. Darüberhinaus sind diese Erkenntnisse von enormer technologischer Bedeutung für die Entwicklung stabiler Wachstumsprozesse. Beim Wachstum (001)-orientierter Diamantschichten werden erstmals Dicken bis in den Millimeterbereich realisiert. Technologische Probleme wie Rissbildung, Verbiegung und Delamination vom Substrat können auf die Wachstumseigenspannungen bei der Abscheidung zurückgeführt und minimiert werden. (111)-orientierte Schichten erweisen sich als interessantes Wachstumssubstrat für die Bildung von Heterostrukturen mit Wurtzittyp-Halbleitern wie Zinkoxid oder Aluminiumnitrid. Einen Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit stellt die Synthese und Charakterisierung von Diamantmosaikkristallen hinsichtlich ihrer Verwendung als Monochromator für Neutronen dar. Theoretische Berechnungen sagen eine Erhöhung des Neutronenflusses um einen Faktor 2-4 voraus. Diamantmosaikkristalle werden deshalb hinsichtlich ihrer Struktur mittels Röntgen-, Synchrotron- und Neutronenstrahlung eingehend charakterisiert. Die Beugungsexperimente mit Neutronen an den Forschungsreaktoren ILL und FRM II bestätigen weitestgehend die theoretischen Vorhersagen und damit das Potential der auf Ir/YSZ/Si gewachsenen Mosaikkristalle als ultimatives Material für die Monochromatisierung von thermischen und heißen Neutronen. Abschließend wird kurz eine Reihe von weiterführenden Experimenten beschrieben, bei denen die heteroepitaktischen Diamantschichten als Wachstumssubstrate für ZnO und als Matrix für photonische Kristalle sowie die Iridiumschichten als Substrate für Einzelphotonenemitter genutzt werden. Auch werden mechanische und thermische Eigenschaften der heteroepitaktischen (001)-orientierten Schichten charakterisiert.