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Uwe H. Killer
Auftreten von Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten in den f-Elektronen-Systemen Ce1-xLaxNi9Ge4, UCu5-xPdx und UCu9Sn4
Betreuer: Prof. Dr. Wolfgang Scherer (CPM) [Chemische Physik und Materialwissenschaften]
Datum der mündlichen Prüfung: 12.06.2006
166 Seiten, deutsch , OPUS (Online-Publikations-Server) der Universitätsbibliothek Augsburg
In der vorliegenden Arbeit wurde in den Schwere-Fermionen-Systemen Ce1-xLaxNi9Ge4 und UCu4Pd das Auftreten von Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten C/T \neq const., χ \neq const., ρ - ρ0 \neq AT 2 untersucht und anhand der unterschiedlichen theoretischen Modelle diskutiert. Als drittes Probensystem wurde die bislang unbekannte Verbindung UCu9Sn4 vorgestellt. Der in CeNi9Ge4 gefundene ungewöhnlich hohe Wert der elektronischen spezifischen Wärmekapazität Δ C/T ≈ 5.5 JK-2mol-1 bei T = 0.08 K über-schreitet die beobachteten Werte anderer unmagnetischer und magnetischer Systeme signifikant. In den mit Lanthan dotierten Proben konnte für die gesamte Dotierungsreihe (0 < x < 1) über einen großen Temperaturbereich von 3 K bis 0.08 K ein logarithmischer Anstieg in Δ C/T beobachtet werden, worin ein eindeutiger Hinweis auf das Vorliegen von Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten zu sehen ist. Hingegen zeigte die magnetische Sus-zeptibilität nach einem logarithmischen Anstieg eine Sättigung unterhalb von 2 K und damit ein Verhalten, das vergleichbar mit Fermi-Flüssigkeits-verhalten ist. Spezifische Wärme- und Suszeptibilitätmessungen an den mit Lanthan dotierten Proben wiesen eindeutig auf einen Einzelionen-Effekt hin. Zur Beschreibung der experimentellen Beobachtungen mussten die theoretischen Modelle wie quantenkritisches Punkt-Szenario und Unord-nungsmodelle ausgeschlossen werden. Als plausibler Erklärungsansatz kam ein lokales Einzelionen Nicht-Fermi-Flüssigkeit-Szenario in Betracht, wobei der starke Anstieg der elektronischen Entropie auf den Wert 2Rln2 bereits bei 20 K daraufhinwies, dass für das thermodynamische Verhalten unterhalb von 20 K zwei Dubletts verantwortlich sind. Derzeit steht kein theoretisches Modell zur Verfügung, mit dem sich die Daten von Δ C/T und χ vollständig reproduzieren lassen. Die bisher beste Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment ergab das vorgestellte NRG-Anderson Verunreinigungsmodell unter Berücksichtigung einer Kristallfeldaufspaltung. Zur eindeutigen Bestimmung der in Ce1-xLaxNi9Ge4 vorherrschenden physikalischen Mechanismen sind demnach weitere Untersuchungen erforderlich, insbesondere Neutronenstreu-Experimente, um präziseren Auf-schluss über die Kristallfeldaufspaltung der Ce-Atome zu erhalten. Weiter wurde auch die bislang unbekannte und zu CeNi9Ge4 isotype Verbindung UCu9Sn4 hergestellt, die kein Schwere-Fermionenverhalten auf-wies. In UCu9Sn4 werden drei Phasenübergänge beobachtet, bei 105 K findet man einen Valenzübergang. Die spezifischen Wärme- und Suszeptibi-litätsmessungen weisen auf das Einsetzen einer Helikahlen Spin-Ordnung bei 32 K hin. Der scharfe Peak bei 22 K in der dc-Suszeptibilität ist cha-rakteristisch für einen Übergang zweiter Ordnung in eine kommensurable antiferromagnetische Struktur. Insgesamt sind alle gefundenen Ergebnisse ein starkes Indiz dafür, dass in UCu9Sn4 ein magnetfeldinduzierter gekanteter Antiferromagnetismus vorliegt. Bei der Diskussion der unterschiedlichen theoretischen Modelle die zur Beschreibung des UCu4Pd Grundzustandes herangezogen werden, fokus-sierte sich die zentrale Frage auf die Existenz von Unordnung in den untersuchten Proben. In dieser Arbeit konnte durch aufwändige Reinigungs- und Präparationsprozesse nachgewiesen werden, dass es möglich ist, UCu4Pd Proben herzustellen, in denen weniger als 10 %25 der Palladiumgitter-plätze durch Kupferatome fehlbesetzt sind (bestätigt durch Rietveld-Analyse und inelastische Neutronenstreuung). Diese geordneten Proben weisen mit einem logarithmischen Verlauf von Δ C/T über mehr als zwei Dekaden (0.08 K %96 20 K) eindeutig Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten nach. Es kann in UCu4Pd ein Verhalten nachgewiesen werden, wie es für ein antiferromagnetisches quantenkritisches Punkt-Szenario bei starker Kopplung vorhergesagt wird.